ФОТОАКТИВАЦІЙНИЙ СПОСІБ ВИЗНАЧЕННЯ АКТИВНОСТІ ⁶³Ni В РАДІОАКТИВНИХ МАТЕРІАЛАХ АЕС

Фотоактиваційний спосіб визначення активності ізотопу 63Ni в радіоактивних матеріалах, який відрізняється тим, що для визначення активності ізотопу 63Ni вимірюють активність ізотопу 60Со та співвідношення між кількістю атомів 58Ni та 59Со, які визначають експериментально через вимірювання активностей ізотопів 57Со та 58Со фотоактиваційним аналізом: , (1) де: A(63Ni) та А(60Со) - активності 63Ni та 60Со, відповідно, Бк; Фn - потік нейтронів в реакторі, н/с; та - табличні значення перерізів реакцій 62Νi(n,γ)63Νi та 59Со(n,у)60Со; λ(63Νi)=0.693/Τ1/2(63Νi) та λ(60Cο)=0,693/Τ1/2(60Cο) - сталі радіоактивного розпаду 63Ni та 60Со, відповідно, с-1; T1/2(63Ni) та Т1/2(60Со) - періоди напіврозпаду 63Ni та 60Со; - співвідношення між кількостями атомів 62Ni та 59Со, яке отримують для опроміненого зразка з фотоактиваційного аналізу із співвідношення між кількістю атомів 58Ni та 59Со після врахування вмісту 62Ni в природній суміші; toпp, tохол, tвим - тривалості опромінення, охолодження та вимірювання - рік.

Корисна модель належить до галузей радіоекології, радіаційної та ядерної фізики. Аналогів до запропонованої корисної моделі не знайдено. В основу корисної моделі поставлено задачу створення способу оперативного визначення активності 63Ni з високою точністю, без використання радіохімії. Поставлена задача вирішується тим, що фотоактиваційний спосіб визначення активності ізотопу 63Ni в радіоактивних матеріалах, за яким згідно з корисною моделлю, для визначення активності ізотопу 63Ni вимірюють активність ізотопу 60Со та співвідношення між кількістю атомів 58Ni та 59Со, які визначають експериментально через вимірювання активностей ізотопів 57Со та 58Со фотоактиваційним аналізом:, (1)де: A(63Ni) та А(60Со) - активності 63Ni та 60Со, відповідно, Бк; Фn - потік нейтронів в реакторі, н/с; та - табличні значення перерізів реакцій 62Νi(n,γ)63Νi та 59Со(n,у)60Со;λ(63Νi)=0.693/Τ1/2(63Νi) та λ(60Cο)=0.693/Τ1/2(60Cο) - сталі радіоактивного розпаду 63Ni та 60Со, відповідно, с-1;T1/2(63Ni) та Т1/2(60Со) - періоди напіврозпаду 63Ni та 60Со; - співвідношення між кількостями атомів 62Ni та 59Со, яке отримують для опроміненого зразка з фотоактиваційного аналізу із співвідношення між кількістю атомів 58Ni та 59Со після врахування вмісту 62Ni в природній суміші;toпp, tохол, tвим - тривалості опромінення, охолодження та вимірювання - рік. - співвідношення між кількостями атомів 62Ni та 59Со. Воно отримується для даного зразка з формули (4) для співвідношення між кількостями атомів 58Ni та 59Со після врахування вмісту 62Ni в природній суміші, toпp, tохол, tвим - тривалості опромінення, охолодження та вимірювання. Конструкційні матеріали АЕС, як правило, містять в великій кількості нікель (до 30 %). Як домішка до нікелю в цих матеріалах присутній також кобальт. Одним із важливих радіонуклідів, які утворюються в конструкційних матеріалах на ізотопах нікелю, є 63Ni, який має період напіврозпаду Т1/2 = 100,1 року. Він розпадається з випромінюванням лише електронів з граничною енергією 67 кеВ. Для їх вимірювання необхідно радіохімічними методами виділити 63Ni та виміряти низькоенергетичні електрони. Це є доволі складним завданням, тому нами для розв'язання даної проблеми пропонується фотоактиваційний спосіб, який ґрунтується на визначенні концентрацій Ni та Co з наступним розрахунком активності 63Ni, який утворюється в (n,,)-реакції. В конструкційних матеріалах основною гамма-активністю після зупинки реактора і протягом наступних 50 років є активність 60Со. Вона легко вимірюється гамма-спектрометрами, зібраними на базі напівпровідникових детекторів, оскільки при розпаді 60Со випромінюються С-кванти високої енергії (1173 та 1333 кеВ). Знаючи активність 60Со та співвідношення досліджуваних матеріалів порівняно з домішками кобальту можна розрахувати кількості радіоактивних нуклідів, які напрацьовуються в (n,,)-реакції. За допомогою фотоактиваційного способу проведені вимірювання величини домішки кобальту порівняно з нікелем. В конструкційних матеріалах АЕС нікель завжди йде в парі з кобальтом, тому для усунення методичних похибок проводяться відносні вимірювання, порівнюючи вихід -ліній 57,58Со. Для цього опромінюються зразки конструкційних матеріалів. Для розрахунку активностей в конструкційних матеріалах АЕС, як правило, використовується наступна формула: A = ΝΑΑΑ(1-exp(-(tопр)) exp(-(tохол) (2) Тут ΝА- число відповідних атомів в конструкційних матеріалах АЕС; ч - переріз активації тепловими нейтронами; - - усереднена густина потоку теплових нейтронів, який опромінює конструкційні матеріали; toпр - інтегральна тривалість опромінення; tохол - тривалість витримки в перервах між опроміненням. Як toпp використовуються значення тривалості роботи в ефективних добах, визначене за відомими значеннями енергогенерації Ε (МВт доб). Як час tохол використовуються усереднені за рік значення сумарних простоїв реактора згідно з існуючими графіками навантажень блоків. Для визначення мас Ni та Co були відібрані зразки як в області підвищеного нейтронного фону (жалюзі), так і з корпусу реактора, які опромінюються пучком гальмівних н-квантів з граничною енергією 37 МеВ. Гамма-спектр опроміненого зразку приведений на фіг. 1. Для визначення співвідношення мас нікелю і кобальту вимірювалось співвідношення інтенсивностей о-ліній з величинами енергії -136 кеВ - 57Со (Т1/2=272 дні), =811 кеВ - 58Со (Т1/2=71 день) [1]. 57Со напрацьовується в реакціях ((,n) та ((,p) на ізотопі 58Ni, а 58Со в (С,n) - реакції на моноізотопі 59Со. При опроміненні використовувались зразки вагою 50 мг. З відомих формул активаційного аналізу відношення числа атомів 58Ni та 59Со буде рівне: , (3) де m(Ni), m(Co) - числа атомів 58Ni та 59Со, відповідно. С(Cο), ο(Νi) - сталі радіоактивного розпаду 58Со та 57Со, відповідно, с-1. Y(Ni), Y(Co) - середньозважені виходи напрацювання 57Со та 58Со, відповідно. N(Ni), N(Co) - числа радіоактивних ядер 57Со та 58Со, відповідно, toпp, tохол, tвим - тривалості опромінення, охолодження та вимірювання, відповідно. Тут враховується той факт, що вимірювання проводились за місяць після опромінення, тому усі ядра 57Ni, які утворилися в (я,n) - реакції розпалися внаслідок електронного захвату на ядра 57Со. Періоди напіврозпаду 57Со та 58Со рівні 271.8 та 70.8 дня, відповідно [1]. Зразки опромінювались протягом декількох годин. Таким чином Т1/2 напрацьованих нуклідів >>toпp, тому вирази з toпp можна розкласти в ряд Тейлора і отримати, що 1-е--(Co)toпp pp(Сο) toпp та 1-е--(Ni)toпp pp(Ni)toпp Аналогічні вирази мають місце і для tвим: 1-е--(Co) tвим вв(Сο) tвим та 1-е--(Ni)tвим вв(Ni)tвим. Підставивши це у вираз (3) отримаємо: , (4) Таким чином для граничної енергії гальмівних Т-квантів 37 МеВ, з урахуванням квантових виходів для гамма-лінії 136 кеВ (57Со) - 10.68 % і для гамма-лінії 811кеВ (58Со) - 99.45 %: , (5) де 9.3 - відношення квантових виходів гамма-ліній 811 кеВ та 136 кеВ; ΝΝ(136 кеВ) - число відліків в піку з енергією 136 кеВ з урахуванням ефективності реєстрації спектрометра (в даному випадку -18.4 %); ΝΝ (811 кеВ) - число відліків в піку з енергією 811 кеВ з урахуванням ефективності реєстрації спектрометра (в даному випадку - 5.2 %). Оскільки мішень тонка, то самопоглинанням даних О-квантів можна знехтувати. Середньозважений вихід реакції 58Ni(N,n)57Ni визначався в результаті згортки з кроком 1 МеВ за формулою: , (6) де дi - табличні значення перерізів реакції 58Νi((,n)57Νi для монохроматичних д-квантів; -і - відносні величини потоку, модельованого в Geant4 спектра гальмівних 4 -квантів приведені до порогової величини енергії для даної реакції. При розрахунку активності 63Ni, слід мати на увазі, що при роботі реактора має місце опромінення конструкційних матеріалів, які його оточують, потоком нейтронів. При активації кобальту та нікелю основний внесок дають теплові нейтрони. Внесками епітеплових і швидких нейтронів можна знехтувати і тому в подальших розрахунках ми будемо використовувати табличні значення перерізів саме для теплових нейтронів. Будемо оцінювати відношення активностей 63Ni та 60Со за наступною формулою: , (7) де A(63Ni) та А(60Со) - активності 63Ni та 60Со, відповідно, Бк; Фn - потік нейтронів в реакторі, н/с; та - табличні значення перерізів реакцій 62Νi(n,,)63Νi та 59Со(n,,)60Со, відповідно, взяті із [1]; С(63Νi)=0.693/Τ1/2(63Νi) та т(60Cο)=0.693/Τ1/2(60(Cο) - сталі радіоактивного розпаду 63Ni та 60Со, відповідно, с-1; T1/2(63Ni) та Т1/2(60Со) - періоди напіврозпаду 63Ni та 60Со, відповідно, с; - співвідношення між кількостями атомів 62Ni та 59Со. Воно отримується для даного зразка з формули (5) для співвідношення між кількостями атомів 58Ni та 59Со після врахування вмісту 62Ni в природній суміші (3,59 %). toпp, tохол, tвим - тривалості опромінення, охолодження та вимірювання. Суть корисної моделі пояснює креслення, на якому зображено гамму-спектр опроміненого зразку. В підсумковій формулі (7) для активності 63Ni фігурують експериментально виміряні значення активності 60Со та співвідношення між кількостями атомів 62Ni та 59Со, яке виміряне експериментально через активності 57Со та 58Со за допомогою формули (5) з врахуванням вмісту 62Ni в природній суміші. З цих даних було отримано, що активність 63Ni в корпусі реактора рівна 1.60±0.16 Бк/г, а в матеріалах (жалюзі) вона рівна 41.3±4.1 Бк/г. Нами були також проведені радіохімічні дослідження цих зразків і було отримано, що активність 63Ni в корпусі < 2 Бк/г, а в жалюзі - 43.2±4.3 Бк/г. Джерело інформації: 1. R.B. Firestone, Table of Isotopes, 8th edn. (Wiley Interscience, New York, 1996).